在万历二年的科举考试中，李三才以卓越之姿荣获进士称号，他的字是道甫，号称修吾。出生于陕西临潼，但他寄籍于顺天通州。随着时间的推移，他逐步升迁至户部主事、山东佥事、河南参议以及大理少卿等职位。在他的任期内，尽管宦官们横行无忌，但李三才凭借其坚定不移和勇气，就如同一股清风，整顿了矿监税使的腐败行为，并成功制裁了那些滥权的宦官。
他还揭露了税使陈增与矿监之间勾结的事实，并且指出了明神宗朱翊钧“溺志货财”的问题，不顾百姓死活，还要求废除天下所有的矿税。但他的这些提议并未被采纳。
李三才善于笼络人心，与朝中其他官员建立深厚的人脉。他与顾宪成有着深厚的情谊，也得到了顾宪成的信任。然而，由于内部派系斗争和对他的反对声浪不断，他最终辞去了职务。在天启元年后金汗努尔哈赤攻占辽阳时，被御史房可壮推荐为辽东经略，但遭到反对而未能就任，最终在三年起担任南京户部尚书期间去世。
遗憾的是，在去世后，由于阉党追论，他失去了许多封诰。不过崇祯初年，这些都被恢复给予了他。在实际上，李三才家产巨大达470万两白银，而作为北京通州商人的总头目，其家族控制着重要贸易路线，为此他受到了一定的影响。此外，当时明代对于工商税收的问题存在严重缺陷，使得一些官僚和商人能够通过挂靠关系获得免税待遇。而当矿税开始征收时，它触犯了这些利益集团，从而引发了一系列事件。
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