20世纪60年代末期，李和声为了练习京胡而寻找搭档，这促使婉云学习京剧。她先拜任莘寿为师，专攻梅派青衣，并接受了梅门秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉的指导。在1977年新加坡首演《武家坡》取得巨大成功后，她又在1978年香港演出《四郎探母》，以及1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了内行人士的认可。改革开放后，随着内地京剧团体频繁赴港演出，李婉云与众多名家的交流与合作也越来越密切；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等在上海同台共演《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为庆祝梅兰芳百岁诞辰，她主演了他晚年的代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作。这部戏不仅展现了她甜美的声音和娴熟的唱功，更是夫妇间严丝合缝的配合，让观众赞叹不已。此剧是梅兰芳一生艺术成就的巅峰之作，对于身份气质和唱念做打技巧都有极高要求，而作为业余者能达到如此高水平，是非常难得的事情。同年12月30日，又以该剧《挂帅》一折在中南海怀仁堂表演，被党政领导观看并接见。而1995年11月天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月香港“庆回归京剧大汇演”，她均以此曲深受国内外观众喜爱，其表现在技艺上的成熟也更加受到赞赏。
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